O malvado Gargamel capturou três dos smurfs, para que ele possa comê-los no jantar (Mais uma vez). Um dos smurfs deve sair em uma jornada perigosa e resgatar os smurfs capturados. Vença os dois primeiros chefes para resgatar os dois primeiros smurfs, então você pode enfrentar Gargamel. Abra caminho por florestas, pântanos, montanhas, minas e muito mais. Também monte em cegonhas, carrinhos de mina e troncos para derrotar Gargamel e seus asseclas e resgatar os smurfs desaparecidos.
Em cada nível, você deve coletar cinco estrelas para ter acesso ao nível bônus (você não precisa coletar as cinco estrelas para passar pelo nível principal). No nível bônus, tente coletar o máximo de bônus possível antes que o tempo acabe. Há três níveis bônus: "The Dam", "The Mushrooms" e "The Butterflies".